东华理工大学关于U≡Fe三重键研究取得重大突破

作者:邬凌敏 池超贤 刘云海 来源:中国网开发区
2017-05-19 09:59:20
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东华理工大学青年教师池超贤博士与复旦大学周鸣飞教授课题组、清华大学李隽教授课题组合作,在锕系元素化学键研究方面取得了重要进展,发现金属U和Fe可以形成U≡Fe三重键。相关成果发表在国际著名化学期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。池超贤博士是该论文的第一作者。该论文的发表,标志着该校在核化学与放射化学研究领域取得重大研究进展,填补了国内在锕系化合物谱学研究中的空白。

化学键是化学科学中最重要的基本概念之一。含金属-金属多重键化合物一直是实验化学和理论化学领域的研究重点。经过多年发展,过渡金属-过渡金属键化合物的研究已经取得重要成果,然而含锕系金属的金属-金属多重键领域则发展非常滞后。由于锕系化合物的实验合成和表征极端困难,在此之前,只有少数实验合成的化合物具有弱的锕系-过渡金属单键和双键特性。此外,锕系金属价层轨道的能量相近且都能够参与化学成键,这使得锕系元素的成键情况比过渡金属要复杂得多,同时给锕系理论化学提出巨大挑战。

最近,池超贤博士和周鸣飞教授课题组使用自行研制的飞行时间质谱-红外光解离光谱实验装置,制备了UFe(CO)3-和OUFe(CO)3-离子,并得到了这两种离子的红外振动光谱。李隽课题组通过高水平的量子化学理论研究证实了UFe(CO)3-和OUFe(CO)3-离子均存在U≡Fe三重键。该研究首次从实验和理论上确认了锕系金属和过渡金属之间可以形成键能较强、结构稳定的金属-金属三重键。

这一成果对锕系元素成键特性的理解具有重要科学意义,也为进一步宏观合成该类含锕系-金属三重键化合物及其在小分子活化等催化反应体系中的应用提供了重要基础。

据了解,池超贤博士于2012年来该校工作,并在该校和该校化学生物与材料科学学院的支持下,主持建设了锕系元素结构化学实验室。目前该实验室有一套自行设计和建造的飞行时间质谱-红外光解离光谱实验装置。池超贤博士研究团队充分结合该校核特色与学科发展方向,使用该装置研究气相锕系元素化合物的质谱和红外光谱,在锕系元素结构化学前沿研究领域开展具有创新性、系统性、基础性的研究工作,极大的推动了国内锕系化合物谱学研究。(通讯员邬凌敏 池超贤 刘云海)

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